要在ToolStrip中添加快捷按钮，可以按照以下步骤操作：
打开Windows窗体设计器，在工具箱中找到ToolStrip控件，并将其拖放到窗体上。
在ToolStrip控件上右键单击，选择“添加按钮”或“添加分隔符”以添加按钮或分隔符到ToolStrip上。
在添加按钮后，可以自定义按钮的图标、文本和其他属性。右键单击按钮，选择“编辑按钮”来编辑按钮属性。
如果希望按钮具有快捷键，可以设置按钮的ShortcutKeys属性。通过设置ShortcutKeys属性，用户可以通过组合键来快速触发按钮的点击事件。
在窗体的代码文件中，可以编写按钮的点击事件处理程序，以便在用户点击按钮时执行相应的操作。例如，可以通过按钮的Click事件来响应用户点击按钮的操作。
通过以上步骤，就可以在ToolStrip中添加快捷按钮，并实现相应的功能。